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【科技快讯】我院曲振平教授团队ES&T综述|尖晶石基催化剂在挥发性有机化合物催化氧化中的应用

作者:    信息来源:    发布时间: 2025-01-08

文章概述

研究背景:挥发性有机化合物(VOCs)对人类健康和生态环境造成了严重危害,近年来受到广泛关注。尽管催化燃烧VOCs作为工业中去除VOCs的核心技术已取得成功应用,但开发能够在低温下将VOCs矿化为无毒CO2H2O的高效催化剂仍是一个巨大挑战。近年来的研究表明,尖晶石基材料因其协同效应、多种组成和电子构型而被广泛应用于催化氧化VOCs领域。然而,大多数污染物是复杂的,包含多种VOCs、水蒸气、CO2SO2等物质,这在构建高活性和稳定的催化剂方面提出了重大挑战。

研究目的:本研究旨在系统总结各种尖晶石催化剂的研究和开发,重点分析其在VOCs氧化中的催化性能。通过总结和比较尖晶石基催化剂对不同种类VOCs的催化性能,探讨反应条件对尖晶石基催化剂催化性能的影响,并研究尖晶石氧化物在结构和缺陷调控方面的研究进展,以指导高效催化剂的开发和设计。

主要发现:

  • 催化性能: 尖晶石催化剂在多种VOCs的催化氧化中表现出优异的性能,特别是在低温条件下。研究总结了不同尖晶石催化剂对甲烷、丙烷、甲苯等VOCs的催化活性,并比较了其性能。

  • 结构与缺陷调控: 通过调控尖晶石的结构和缺陷,可以显著提高其催化性能。例如,通过掺杂、形貌调控和界面工程等方法,可以增加氧空位和金属空位,从而提高催化剂的活性和稳定性。

  • 反应机制: 研究展示了尖晶石催化剂上VOCs催化氧化的反应机制,包括活性氧物种的生成和参与,以及中间体的形成和转化过程。

结论:尖晶石催化剂在VOCs催化氧化中具有广阔的应用前景。尽管其活性仍低于贵金属催化剂,但通过合理的结构和缺陷调控,可以显著提高其催化性能。未来的研究应进一步探索尖晶石催化剂在多种VOCs共存条件下的催化性能,并开发出更具经济性和实用性的高效催化剂。

摘要

挥发性有机化合物(VOCs)对人类健康和生态环境造成了严重危害,近年来受到广泛关注。尽管催化燃烧VOCs作为工业中去除VOCs的核心技术已取得成功应用,但开发能够在低温下将VOCs矿化为无毒CO2H2O的高效催化剂仍是一个巨大挑战。最近的研究表明,尖晶石基材料因其协同效应、多种组成和电子构型而被广泛应用于催化氧化VOCs领域。然而,大多数污染物是复杂的,包含多种VOCs、水蒸气、CO2SO2等物质,这在构建高活性和稳定的催化剂方面提出了重大挑战。为了满足未来对能够去除多种类型VOCs的高效催化剂的需求,迫切需要基于现有知识合理设计和科学制备尖晶石催化剂。本综述回顾了各种尖晶石催化剂的研究和开发,重点分析了其在VOCs氧化中的催化性能。总结并比较了尖晶石基催化剂对不同种类VOCs的催化性能。此外,还考察了反应条件对尖晶石基催化剂催化性能的影响,以适应复杂的操作条件。随后,系统回顾了尖晶石氧化物在结构和缺陷调控方面的研究,以指导高效催化剂的开发和设计。特别是,展示了尖晶石催化剂上反应机制的研究技术,以更好地深化对VOCs催化氧化的理解。最后,提出了当前的发展和挑战,并为未来的研究提出了建议。本综述为尖晶石基催化剂在VOCs氧化中的应用提供了系统的理解,并为开发用于VOCs消除的高性能催化剂提供了指导。

引言

挥发性有机化合物(VOCs)具有高蒸汽压和低水溶性,由于其毒性和对臭氧和光化学烟雾的贡献,被认为是空气污染的主要来源之一。过去几十年中,随着城市化和工业化的快速发展,VOC排放量大幅增长。VOCs主要来自室外和室内源,如发电厂、办公用品、汽车排放、食品加工等。大多数排放的VOCs由烷烃、烯烃、炔烃、醇类、芳香烃、酮类、酯类、醛类、卤代烃以及含硫/氮化合物组成。此外,许多国家的立法对VOC排放进行了规定。由于排放源和类别的复杂性,控制的成本和难度不断增加。因此,开发有效的VOCs减排方法是一个重大挑战。近年来,开发了许多VOCs控制技术。简而言之,这些技术主要包括回收技术(吸附、吸收、膜分离和冷凝)和破坏技术(热焚烧、非热等离子体氧化、催化氧化、光催化氧化和生物降解)。在所有这些技术中,催化氧化是去除末端VOCs最有效和经济的技术之一。

VOC污染物在适当的催化剂作用下在低温下分解为CO2H2O。因此,目前的努力是设计和合成用于VOC深度氧化的高效催化剂。催化剂分为两类,包括贵金属和过渡金属氧化物,这两类催化剂在VOC氧化中最具潜力。贵金属催化剂表现出优越的催化活性和易于再生。但它们也存在其他缺点,如价格高、易中毒和易烧结。过渡金属氧化物被认为是贵金属催化剂的廉价替代品,具有低成本、高稳定性、抗中毒性和出色的还原性等优点。为了缩小过渡金属氧化物与贵金属催化剂之间的活性差距,开发具有优异催化性能的过渡金属氧化物催化剂用于VOC氧化已进行了研究。通常,过渡金属氧化物是周期表中IBVIII族的一系列元素,表现出高密度的表面缺陷、多种氧化态和优越的电子迁移率。尖晶石具有特殊的组成AB2O4AB是金属离子,O是氧),通常具有A−O四面体和B−O八面体的结构。尖晶石是一个非常大的家族,几乎所有的过渡金属都已观察到在尖晶石催化剂中。由于其多种组成、协同效应和电子构型,尖晶石表现出固有的光学、电气、磁性和催化性质。同时,尖晶石氧化物在催化反应中也表现出优异的稳定性。因此,尖晶石氧化物已被用于催化氧化VOCs领域,如甲醛氧化、甲烷燃烧、甲苯氧化、乙酸乙酯降解等。基于这些优势,许多研究人员致力于提高尖晶石氧化物的催化性能,使其能够与贵金属催化剂竞争。

当前的研究主要集中在尖晶石的结构调控或机理研究,但相对较少的研究探讨了其对VOCs氧化的催化性能。在本综述中,我们将重点总结尖晶石在VOCs催化氧化中的实际应用潜力,包括制备方法、催化性能、调控策略、反应条件的影响以及整体催化剂。我们将从尖晶石的物理化学性质和制备的简要概述开始,随后总结不同类型尖晶石催化剂对多种VOCs去除的催化性能。此外,我们还将讨论整体催化剂以及反应条件(包括水蒸气、空间速度、VOCs类型、CO2SO2)对尖晶石催化性能的影响,以获得更有效的工业应用催化剂。之后,展示了尖晶石催化剂上反应机制的研究技术(理论计算、动力学模型和原位实验技术),以更好地深化对VOCs催化氧化的理解。最后,讨论了尖晶石催化剂在VOCs催化氧化中的前景和挑战。本综述将帮助我们了解尖晶石催化剂在VOCs催化氧化中的进展和应用。我们希望本综述能够激发对尖晶石催化剂上VOCs催化氧化反应机制的进一步研究兴趣,并为环境催化中高性能催化剂的合理设计提供有用的指导。

图文导读


 

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